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摘要

基于SSH (Su-Schriffer-Heeger)哈密顿的非绝热分子动力学方法广泛应用于模拟有机共轭聚合物中光激发过程和极化子运动. 目前, 该方法中电子波函数的演化是在透热表象中进行的, 本文对该方法进行扩展, 让电子波函数的演化在绝热表象下进行, 给出了详细的公式推导过程. 分别利用新、旧方法模拟了一条共轭聚合物链中光激发动力学过程, 两种方法得到的数值计算结果相符. 新方法可以加深对非绝热分子动力学方法的理解, 提供激发态弛豫过程中不同分子轨道之间非绝热耦合强度等重要信息.

关键词:

Abstract

In this paper, we develop a nonadiabatic molecular dynamics method based on Su-Schriffer-Heeger (SSH) Hamiltonian, and this method is widely used to study the photoexcitation dynamics and polaron motion in conjugated polymers. However, in this method, the time-dependent Schrödinger equation has so far been solved in a diabatic representation, also known as site representation. In order to provide a deeper insight into the nonadiabatic molecular dynamics method, we solve the time-dependent Schrödinger equation in an adiabatic representation. The new method can directly provide the important information about the strength of nonadiabatic couplings between different molecular orbitals in the excited-state relaxation process, helping us to predict the electron and energy transfer within or between polymer chains. Solving the time-dependent Schrödinger equation in an adiabatic representation is much more complicated, it is mainly because we need to calculate the nonadiabatic couplings between different molecular orbitals. In this paper, the detailed formula derivation and actual calculation process of the nonadiabatic molecular dynamics method in an adiabatic representation are given. Using this new method, we simulate three photoexcitation processes in a conjugated polymer chain, HOMO→LUMO, HOMO–1→LUMO+1 and HOMO–2→LUMO+2. We analyze in detail the time evolutions of lattice configuration for these three photoexcitation processes, and compare these results with those obtained by diabatic representation (site representation) showing that the results obtained from these two representations are consistent with each other.

Keywords:

作者及机构信息

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通信作者:孙震,zhensun@zjnu.edu.cn; 安忠,zan@hebtu.edu.cn

基金项目:浙江省自然科学基金(批准号: LY19A040007)资助的课题.

Authors and contacts

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3.

Corresponding author:Sun Zhen,zhensun@zjnu.edu.cn; An Zhong,zan@hebtu.edu.cn

Funds:Project supported by the Natural Science Foundation of Zhejiang Province, China (Grant No. LY19A040007).

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参考文献

[1]
[2]
[3]
[4]
[5]
[6]
[7]
[8]
[9]
[10]
[11]
[12]
[13]
[14]
[15]
[16]
[17]
[18]
[19]
[20]
[21]
[22]
[23]

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[1]
[2]
[3]
[4]
[5]
[6]
[7]
[8]
[9]
[10]
[11]
[12]
[13]
[14]
[15]
[16]
[17]
[18]
[19]
[20]
[21]
[22]
[23]

[1]	王斐, 杨振清, 夏雨虹, 刘畅, 林春丹.Ge/Sn合金化对CsPbBr₃钙钛矿热载流子弛豫影响的非绝热分子动力学研究. 必威体育下载 , 2024, 73(2): 028801.doi:10.7498/aps.73.20231061
[2]	王月, 马杰.MoS₂中S原子空位形成的非绝热动力学研究. 必威体育下载 , 2023, 72(22): 226101.doi:10.7498/aps.72.20230787
[3]	郑镇法, 蒋翔, 褚维斌, 张丽丽, 郭宏礼, 赵传寓, 王亚南, 王傲雷, 郑奇靖, 赵瑾.凝聚态体系中激发态载流子动力学研究. 必威体育下载 , 2021, 70(17): 177101.doi:10.7498/aps.70.20210626
[4]	傅聪, 叶梦浩, 赵晖, 陈宇光, 鄢永红.共轭聚合物链中光激发过程的无序效应. 必威体育下载 , 2021, 70(11): 117201.doi:10.7498/aps.70.20201801
[5]	王文静, 李冲, 张毛毛, 高琨.共轭聚合物内非均匀场驱动的超快激子输运的动力学研究. 必威体育下载 , 2019, 68(17): 177201.doi:10.7498/aps.68.20190432
[6]	石莹, 李耀, 周海涛, 陈瑞云, 张国峰, 秦成兵, 高岩, 肖连团, 贾锁堂.一种共轭聚合物单分子发色团吸收和发射特性动态演变过程的实时测量. 必威体育下载 , 2019, 68(4): 048201.doi:10.7498/aps.68.20181986
[7]	李晓克, 冯伟.非绝热分子动力学的量子路径模拟. 必威体育下载 , 2017, 66(15): 153101.doi:10.7498/aps.66.153101
[8]	秦亚强, 陈瑞云, 石莹, 周海涛, 张国峰, 秦成兵, 高岩, 肖连团, 贾锁堂.共轭聚合物单分子构象和能量转移特性研究. 必威体育下载 , 2017, 66(24): 248201.doi:10.7498/aps.66.248201
[9]	刘俊娟, 魏增江, 常虹, 张亚琳, 邸冰.杂质离子对有机共轭聚合物中极化子动力学性质的影响. 必威体育下载 , 2016, 65(6): 067202.doi:10.7498/aps.65.067202
[10]	陈菊, 张毅.El-Nabulsi动力学模型下非Chetaev型非完整系统的精确不变量与绝热不变量. 必威体育下载 , 2015, 64(3): 034502.doi:10.7498/aps.64.034502
[11]	袁晓娟, 袁慧敏, 张成强, 王文静, 于元勋, 刘德胜.共轭聚合物中均匀无序对极化子输运动力学的影响. 必威体育下载 , 2015, 64(6): 067201.doi:10.7498/aps.64.067201
[12]	刘长文, 周讯, 岳文瑾, 王命泰, 邱泽亮, 孟维利, 陈俊伟, 齐娟娟, 董超.金属氧化物基杂化型聚合物太阳电池研究. 必威体育下载 , 2015, 64(3): 038804.doi:10.7498/aps.64.038804
[13]	陈菊, 张毅.El-Nabulsi动力学模型下Birkhoff系统Noether对称性的摄动与绝热不变量. 必威体育下载 , 2014, 63(10): 104501.doi:10.7498/aps.63.104501
[14]	王文静, 孟瑞璇, 李元, 高琨.共轭聚合物中受激吸收与受激辐射的量子动力学研究. 必威体育下载 , 2014, 63(19): 197901.doi:10.7498/aps.63.197901
[15]	李冬梅, 袁晓娟, 周加强.共轭聚合物中链内无序效应对极化子输运的影响. 必威体育下载 , 2013, 62(16): 167202.doi:10.7498/aps.62.167202
[16]	牛巧利, 章勇, 范广涵.高效率共轭聚合物主体绿光磷光发光二极管. 必威体育下载 , 2009, 58(12): 8630-8634.doi:10.7498/aps.58.8630
[17]	彭瑞祥, 陈冲, 沈薇, 王命泰, 郭颖, 耿宏伟.非晶/结晶共混对聚合物光伏电池性能的影响. 必威体育下载 , 2009, 58(9): 6582-6589.doi:10.7498/aps.58.6582
[18]	何兰, 沈允文, 容启亮, 徐雁.基于分子动力学模拟的主链型液晶聚合物的新模型. 必威体育下载 , 2006, 55(9): 4407-4413.doi:10.7498/aps.55.4407
[19]	易文辉, 徐友龙, 封伟, 吴洪才, 高潮.可溶性聚噻吩甲烯包覆碳纳米管的三阶非线性光学响应. 必威体育下载 , 2006, 55(7): 3736-3742.doi:10.7498/aps.55.3736
[20]	封伟, 曹猛, 韦玮, 吴洪才, 万梅香, 吉野胜美.有机聚合物受体给体复合体薄膜光伏电池性能研究. 必威体育下载 , 2001, 50(6): 1157-1162.doi:10.7498/aps.50.1157

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