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摘要

介绍了435—465 nm波段非相干宽带腔增强吸收光谱(IBBCEAS)技术对碘氧自由基(IO)的定量方法. 为准确获取IO的浓度信息, 对IBBCEAS系统高反镜的镜片反射率、有效腔长及损耗等参数进行了标定. 利用氮气和氦气之间瑞利散射的差异性标定了高反镜的反射率曲线, 在IO吸收峰436.1 nm处镜片反射率 R为0.99982, 真空状态下有效吸收光程达到3.83 km. 根据O ₄的吸收, 修正后系统的有效腔长为60.7 cm. 采用艾伦方差对系统的性能进行评估, 在60 s时间分辨率下, 系统对IO和NO ₂的探测限(2 σ)分别为1.9 pptv和20 pptv (1 pptv (part per trillion by volume) = 10 ^–12). 通过鼓泡法将溶于碘化钾(KI)溶液的碘带出, 并将其光解后与臭氧反应产生稳定浓度的IO样气, 对IO在采样管内的损耗进行了标定, 结果表明IO的损耗可以忽略. 利用IBBCEAS系统对IO的线性进行测定, 在39—530 pptv的浓度范围下IO的测量浓度与配比浓度的相关系数 R ²为0.99. 进而, 利用该系统对海带排放的碘与臭氧反应生成的IO进行了测量.

关键词:

Abstract

The quantitative method of iodine monoxide radical (IO) using incoherent broadband cavity enhanced absorption spectroscopy (IBBCEAS) in the 435–465 nm band is described in this paper. In order to obtain the concentration of IO accurately, the parameters such as the mirror reflectivity, effective cavity length and sample loss of the IBBCEAS system are evaluated. Using the difference of Rayleigh scattering between nitrogen and helium, the reflectivity curve of the high-reflection mirror is obtained. The reflectivity Rof the mirror at 436.1 nm of the IO absorption peak is about 0.99982, and the effective absorption optical path reaches 3.83 km under vacuum condition. According to the absorption of O ₄, the effective cavity length of the modified system is 60.7 cm. The Allan deviation is used to evaluate the performance of the system, and the standard deviation is used to analyze the detection sensitivity of the system. When the time resolution is 60 s, the detection sensitivity (2 σ) of the system for IO and NO ₂are 1.9 pptv and 20 pptv (part per trillion by volume), respectively. The iodine dissolved in potassium iodide (KI) solution is taken out by the bubbling method and react with ozone after photolysis to produce a stable concentration of IO sample gas. The IO loss in the sampling tube is calibrated, and the results show that the sampling tube has no significant effect on the IO loss. The IBBCEAS system is used to determine the linearity of IO, and the correlation coefficient R ²between the measured concentration of IO and the proportioned concentration in a concentration range from 39 to 530 pptv is 0.99. The IO produced by the reaction of iodine released from kelp with ozone is measured.

Keywords:

iodine monoxide radical/
incoherent broadband cavity enhanced absorption spectroscopy/
quantitative determination

作者及机构信息

1.
2.

通信作者:秦敏,mqin@aiofm.ac.cn

基金项目:国家自然科学基金(批准号: 41875154, U19A2044)和安徽省重点研究与开发计划(批准号: 202104i07020010)资助的课题

Authors and contacts

1.
2.

Corresponding author:Qin Min,mqin@aiofm.ac.cn

Funds:Project supported by the National Natural Science Foundation of China (Grant Nos. 41875154, U19A2044) and the Anhui Provincial Key R&D Program, China (Grant No. 202104i07020010)

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施引文献

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系统	时间分辨率	检测限(2σ)	参考文献
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MAX-DOAS	60 s	1.3 × 10¹³molecule·cm^–2	Coburn等^[6](2011)
LIF	300 s	0.6 pptv	Gravestocket等^[8](2010)
CRDS	30 s	10 pptv	Wada等^[9](2007)
ML-CEAS	300 s	20 ppqv	Grilli等^[10](2012)
IBBCEAS	60 s	30 pptv	Vaughan等^[14](2008)
IBBCEAS	60 s	4.4 pptv	Ashu-Ayem等^[12](2012)
IBBCEAS	22 min	0.6 pptv	Thalman等^[13](2010)
IBBCEAS	60 s	1.9 pptv	This work

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