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摘要

随着对能源存储设备输出和安全性能等方面需求的不断提升, 全固态电池展示了替代传统液态锂离子电池占据新能源市场的潜力. 石榴石型Li ₇La ₃Zr ₂O ₁₂固体电解质具有高离子导率且对于锂金属稳定, 是最受人瞩目的固体电解质材料之一. 但是, 固-固界面不良接触导致的巨大界面电阻以及由于锂的不均匀沉积和分解导致的锂枝晶生长等问题严重阻碍了全固态电池的发展. 本综述针对石榴石型全固态电池突出的界面问题, 详细论述了Li ₇La ₃Zr ₂O ₁₂表面碳酸锂问题的研究现状; 讨论了锂金属负极和固态电解质的界面浸润性以及锂枝晶生长问题, 给出了构建理想界面的关键因素; 阐述了优化正极与石榴石型固体电解质界面的具体方法以及改善界面润湿性的思路. 本文还展望了未来石榴石型全固态锂离子电池可能的发展方向, 为全固态锂离子电池的发展和应用提供了借鉴.

关键词:

Abstract

With the increasing demand for storage devices with higher energy output and better safety performance, all-solid-state batteries show their potential to replace the traditional liquid-based Li-ion batteries in the future storage market. Garnet-type Li ₇La ₃Zr ₂O ₁₂is one of the most attractive solid electrolyte materials because of its high ionic conductivity and stability to lithium metal. However, the large interfacial resistance originating from the insufficient solid-solid contact and the penetration of the lithium dendrite due to the inhomogeneous dissolution and deposition of lithium, hinder the all-solid-state batteries from developing. Focusing on the main interfacial problems in garnet-type all-solid battery, this review provides a fundamental understanding of the Li ₂CO ₃issues in Li ₇La ₃Zr ₂O ₁₂solid electrolyte and addresses the key factors influencing Li/ Li ₇La ₃Zr ₂O ₁₂/cathode interfacial wettability and the growth of Li dendrite, thus giving the key factors of constructing ideal interfaces. Finally, the possible research direction of garnet-type all-solid-state battery in the future is also prospected, which provides a guidance for developing and using all-solid-state batteries.

Keywords:

作者及机构信息

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通信作者:刘啸嵩,xliu3@mail.sim.ac.cn

基金项目:国家自然科学基金(批准号: 11905283, U1632269, 11227902)和国家重点基础研究发展计划(批准号: 2019YFA0405600)资助的课题

Authors and contacts

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Corresponding author:Liu Xiao-Song,xliu3@mail.sim.ac.cn

Funds:Project supported by the National Natural Science Foundation of China (Grant Nos. 11905283, U1632269, 11227902) and the National Key R&D Program of China (Grant No. 2019YFA0405600)

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LLZO与空气中的水和二氧化碳可能的反应过程	吉布斯自由能 ΔG/kJ·mol^–1
Li₅₆La₂₄Zr₁₆O₉₆+H₂O(g) → Li₅₅HLa₂₄Zr₁₆O₉₆+LiOH	–33
LiOH+1/2 CO₂(g) → 1/2 Li₂CO₃+1/2 H₂O(g)	–33.6
Li₅₆La₂₄Zr₁₆O₉₆+CO₂(g) → Li₅₄La₂₄Zr₁₆O₉₅+Li₂CO₃	+21.5
Li₂O+CO₂(g)→Li₂CO₃	–147.6
Li₅₆La₂₄Zr₁₆O₉₆+H₂O(g) → Li₅₄La₂₄Zr₁₆O₉₅+2 LiOH	+82.8
Li₅₆La₂₄Zr₁₆O₉₆+CO₂(g) → Li₅₄La₂₄Zr₁₆O₉₅+Li₂CO₃	+15.6

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