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摘要

近年来, 低成本、高效、环保的电卡效应制冷材料得到了广泛研究, 其中包括无机钙钛矿、有机钙钛矿、有机聚合物、分子铁电材料和二维铁电材料等. 这些不同铁电材料的相变类型和电卡性能各异, 而造成其差异的物理起源尚不明确. 本文选择传统无机钙钛矿BaTiO ₃, PbTiO ₃和BiFeO ₃, 有机钙钛矿[MDABCO](NH ₄)I ₃, 有机聚合物P(VDF-TrFE), 分子铁电体ImClO ₄和二维铁电体CuInP ₂S ₆这七种材料, 利用Landau-Devonshire理论, 研究并对比了其温变、熵变和电卡强度. 通过分析自由能与极化之间的关系发现, 在相变点附近, 铁电材料的自由能势垒高度随温度的变化率越大, 造成的极化随温度的变化率越高, 而材料的电卡性能也越优异. 本文揭示了不同类型铁电材料电卡性能差异的物理起源, 为进一步开发具有高电卡性能的铁电材料提供理论指导.

关键词:

Abstract

The electrocaloric effects in various types of materials, including inorganic perovskites, organic perovskites, organic polymers, molecular ferroelectrics and two-dimensional ferroelectric materials, possess great potential in realizing solid-state cooling devices due to the advantages of low-cost, high-efficiency and environmental friendly. Different ferroelectric materials have distinct characteristics in terms of phase transition and electrocaloric response. The mechanism for enhancing the electrocaloric effect currently remains elusive. Here, typical inorganic perovskite BaTiO ₃, PbTiO ₃and BiFeO ₃, organic perovskite [MDABCO](NH ₄)I ₃, organic polymer P(VDF-TrFE), molecular ferroelectric ImClO ₄and two-dimensional ferroelectric CuInP ₂S ₆are selected to analyze the origins of their electrocaloric effects based on the Landau-Devonshire theory. The temperature-dependent pyroelectric coefficients and electrocaloric performances of different ferroelectric materials indicate that the first-order phase transition material MDABCO and the second-order phase transition material ImClO ₄have excellent performances for electrocaloric refrigeration. The predicted results also strongly suggest that near the phase transition point of the ferroelectric material, the variation rate of free energy barrier height with temperature contributes to the polarizability change with temperature, resulting in enhanced electrocaloric effect. This present work provides a theoretical basis and a new insight into the further development of ferroelectric materials with high electrocaloric response.

Keywords:

作者及机构信息

1.
2.

通信作者:黄厚兵,hbhuang@bit.edu.cn

基金项目:国家自然科学基金(批准号: 51972028)和国家重点研发计划(批准号: 2019YFA0307900)资助的课题

Authors and contacts

1.
2.

Corresponding author:Huang Hou-Bing,hbhuang@bit.edu.cn

Funds:Project supported by the National Natural Science Foundation of China (Grant No. 51972028) and the National Key R&D Program of China (Grant No. 2019YFA0307900).

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Coefficients	BaTiO₃^[45]	PbTiO₃^[46]	BiFeO₃^[47]	ImClO₄^[43]	[MDABCO] (NH₄)I₃^[42]	CuInP₂S₆^[41]	P(VDF-TrFE)^[26]
α₁/C^–2·m²·N	$\begin{array}{cc} & 5.0 \times 10^5 \times 160 \times\\& \Big[{\rm Coth}\Big(\dfrac{160}{T} \Big)–{\rm Coth} \Big(\dfrac{160}{390}\Big)\Big] \end{array}$	3.8 × 10⁵× (T– 752)	4.646 × 10⁵× (T– 1103)	7.533 × 10⁷× (T– 373)	4.01 × 10⁶× (T– 437)	1.76 × 10⁷× (T– 315)	1.412 × 10⁷× (T– 315)
α₁₁/C^–4·m⁶·N	–1.154×10⁸	–0.73×10⁸	2.290×10⁸	1.5×10¹¹	–7.032×10⁹	1.38×10¹¹	–1.842×10¹¹
α₁₂/C^–4·m⁶·N	6.530×10⁸	7.5×10⁸	3.064×10⁸		1.124×10⁸
α₁₁₁/C^–6·m¹⁰·N	–2.106×10⁹	2.6×10⁸	5.99×10⁹	2×10¹²	α₁₁₁(T)	6.81×10¹³	2.585×10¹³
α₁₁₂/C^–6·m¹⁰·N	4.091×10⁹	6.1×10⁸	–3.340×10⁸		0
α₁₂₃/C^–6·m¹⁰·N	–6.688×10⁹	–3.7×10⁹	–1.778×10⁹		–2.018×10¹⁰
α₁₁₁₁/C^–8·m¹⁴·N	7.590×10¹⁰
α₁₁₁₂/C^–8·m¹⁴·N	–2.193×10¹⁰
α₁₁₂₂/C^–8·m¹⁴·N	–2.221×10¹⁰
α₁₁₂₃/C^–8·m¹⁴·N	2.416× 10¹⁰
注:α₁₁₁(T):T>T₀(437 K),α₁₁₁= 3×10¹¹;T≤T₀,α₁₁₁= –3.5085×10⁹× 55$\left[{\rm Coth}\left(\dfrac{55}{T}\right) \right.$ –Coth$\left.\left(\dfrac{55}{523}\right)\right]$.

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Parameters	BaTiO₃^[35,37,42]	PbTiO₃^[36,48,49]	BiFeO₃^[20]	ImClO₄^[43]	[MDABCO](NH₄)I₃^[42]	CuInP₂S₆^[41]	P(VDF-TrFE)^[50,51]
ρ/kg·m^–3	6020	8300	8346	1719	4039	3405	1886
C/J·m^–3·K^–1	3.05 × 10⁶	3.9 × 10⁶	2.88 × 10⁶	2.423 × 10⁶	4.039 × 10⁶	1.896 × 10⁶	2.244 × 10⁶

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