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摘要

BiSe是近年来发现的具有超低本征晶格热导率材料, 显示出比传统的Bi ₂Se ₃更高的热电性能潜力. 本文采用真空热蒸发法制备了具有(00l)取向生长的N型纯相BiSe纳米晶薄膜, 并通过Sb共蒸发, 制备得到不同掺杂浓度的Bi _1–xSb _xSe热电薄膜. 对薄膜样品物相、形貌、组份、晶格振动、化学价态及电输运性质进行了表征. 结果显示, Sb进入到BiSe晶格中取代了Bi原子的位置, 而Sb原子与Bi原子之间的金属性差异使得掺杂后的样品载流子浓度下降, 塞贝克系数上升. 同时, 随着Sb掺杂浓度的增大, 组成薄膜的纳米晶粒尺寸减小, 薄膜面内形成更加致密的层状结构, 有利于载流子输运,导致样品的载流子迁移率由13.6 cm ²/(V·s)显著提升至19.3 cm ²/(V·s). 受到Seebeck系数与电导率的综合作用, Bi _0.76Sb _0.24Se薄膜具有2.18 μW/(cm·K ²)的室温功率因子, 相对于未掺杂BiSe薄膜功率因子得到提升. 本工作表明BiSe基薄膜在近室温热电薄膜器件中具有潜在的应用前景.

关键词:

Abstract

BiSe is found to be a promising near-room-temperature thermoelectric material with higher performance than traditional Bi ₂Se ₃due to its ultra-low intrinsic lattice thermal conductivity. In this work, N-type BiSe nanocrystalline thin films with (00l) preferred orientation are first prepared via vacuum thermal evaporation method, and Bi _1–xSb _xSe nanocrystalline films with different doping concentrations are obtained by Sb co-evaporation. The phases, morphologies, chemical compositions and valences, lattical vibrations, and electrical properties of these films are characterized. It is found that the Sb dopant successfully enters into the crystal lattice and replaces the Bi site of Bi ₂Se ₃quintuple layers and Bi ₂bilayers without selectivity, and the difference of gold properties between Sb atom and Bi atoms leads the carrier concentration to sharply decrease and the Seebeck coefficient in doped BiSe to increase. Meanwhile, the sizes of nanocrystals in the films decrease and the denser layered structure is formed due to the Sb doping, which is conducive to the carrier transport in the samples, and the in-plane carrier mobility of the films effectively increases from 13.6 cm ²·V ^–1·s ^–1(BiSe) to 19.3 cm ²·V ^–1·s ^–1(Bi _0.65Sb _0.35Se). The maximum room-temperature power factor of 2.18 μW·cm ^–1·K ^–2is obtained in Bi _0.76Sb _0.24Se, which is higher than that in undoped BiSe. The results of this work indicate that the BiSe-based thin films have potential applications in room temperature thermoelectric thin film devices.

Keywords:

作者及机构信息

1.
2.

通信作者:简基康,jianjikang@126.com

基金项目:国家自然科学基金(批准号: 52072078, 51702058)资助的课题.

Authors and contacts

1.
2.

Corresponding author:Jian Ji-Kang,jianjikang@126.com

Funds:Project supported by the National Natural Science Foundation of China (Grant Nos. 52072078, 51702058).

文章全文: translate this paragraph

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样品	(Bi+Bi₂Se₃)蒸发源温度/℃	Sb蒸发源温度/℃	源与衬底的距离/cm	衬底温度/ ℃	蒸镀时间/ min
BiSe	500	—	10	475	10
Bi_0.85Sb_0.15Se	500	300	10	475	10
Bi_0.76Sb_0.24Se	500	350	10	475	10
Bi_0.65Sb_0.35Se	500	375	10	475	10

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样品	Bi/%	Sb/%	Se/%
BiSe	49.97	—	50.03
Bi_0.85Sb_0.15Se	42.37	7.53	50.10
Bi_0.76Sb_0.24Se	38.01	11.91	50.08
Bi_0.65Sb_0.35Se	32.49	17.45	50.05

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	BiSe	Bi_0.85Sb_0.15Se	Bi_0.76Sb_0.24Se	Bi_0.65Sb_0.35Se
$ \rm A^1_{1g} $	68.1	70.5	70.9	71.4
E_g	93.7	95.4	95.9	96.7
$ \rm E^2_g $	120.6	121.4	122.1	122.9
$\rm A^2_{1g}$	155.4	157.9	160.5	161.5

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薄膜样品	载流子浓度 n/(10²⁰cm^–3)	载流子迁移率 μ/(cm²·V^–1·s^–1)	电导率 σ/(S·cm^–1)
BiSe	2.5	13.6	544.2
Bi_0.85Sb_0.15Se	1.9	16.7	502.3
Bi_0.76Sb_0.24Se	1.6	18.4	468.8
Bi_0.65Sb_0.35Se	1.3	19.3	416.8

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