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摘要

半导体金属氧化物二氧化钛因其稳定、高效、无毒、兼容、低廉等优点受到广泛的关注, 本文在低温78 K下利用原子力显微镜探索了二氧化钛亚表面电荷的特性及其对表面点缺陷和吸附原子分布的影响. 在原子结构形貌图中亚表面电荷被成像为椭圆形亮丘, 且亮丘的高度主要分布在3个不同的区间内, 这意味着亚表面电荷位于3个不同的亚表面原子层. 在开尔文探针力显微镜成像中, 亚表面电荷的电势分布相对低, 根据电势成像机理, 亚表面电荷为正电荷特性. 原子力显微镜的成像图表明, 亚表面电荷不仅排斥具有正电荷特性的表面氧空位、吸附氢原子和表面台阶, 而且排斥具有负电荷特性的吸附氧原子. 实验结果有助于二氧化钛物理特性的研究及其相关产品性能的改进和设计.

关键词:

Abstract

Transition-metal-oxide as a typical model surface for investigating the catalytic mechanism has been widely studied. Over the past years, the TiO ₂properties have been reported. It is commonly accepted that the catalytic activity of reduced TiO ₂is related to its defects, with the accompanying excess electrons leading to n-type conductivity. It is realized that subsurface charge is of key importance for the redox chemistry of TiO ₂(110). Subsurface charge is explored by atomic force microscopy (AFM) and Kelvin probe force microscopy (KPFM). Subsurface charge exerts an additional attractive force on the scanning AFM tip, resulting in the relative retraction of tip motion in order to keep a constant frequency shift. As a result, the subsurface charged region is imaged as protrusion in an AFM topographic image. The height of bright hillock is mainly distributed in three different ranges, which means that the subsurface charges are at three different subsurface layers. The AFM results show such subsurface charges repel the electropositive oxygen vacancy, hydrogen atoms and step edges. It is obvious that there is not only an O _vdepletion zone but also the subsurface charge free region in the proximity of the $\left\langle {001} \right\rangle $ and $\left\langle {1\bar 11} \right\rangle$ step edge. The KPFM image indicates that the subsurface charges are the positive charges. which is consistent with common sense. After oxygen exposure, it is found that the oxygen adatom is electronegative, but it is absent in the vicinity of positive subsurface charges. Irrespective of adsorbate being electropositive or electronegative, an adsorbate-free zone generally exists in the proximity of the charged region. Obviously, the present study is expected to provide some insights into clarifying the nature of subsurface charge and improving catalytic design.

Keywords:

作者及机构信息

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2.

通信作者:李艳君,liyanjun@ap.eng.osaka-u.ac.jp

基金项目:国家重点研发计划(批准号: 2017YFE0130200)、国家自然科学基金(批准号: 51905500, 61874100)和山西省自然科学基金(批准号: 201901D211253)资助的课题

Authors and contacts

1.
2.

Corresponding author:Li Yan-Jun,liyanjun@ap.eng.osaka-u.ac.jp

Funds:Project supported by the National Key Research and Development Program of China (Grant No. 2017YFE0130200), the National Natural Science Foundation of China (Grant Nos. 51905500, 61874100), and the Natural Science Foundation of Shanxi Province, China (Grant No. 201901D211253)

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