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摘要

热效应是影响半导体器件发光性能的最关键因素之一. 本文针对光学气化过饱和析出法制备的本征富受主型ZnO微米管, 系统研究了其光致发光的温度调控机制. 研究表明, 所制备ZnO微米管具有规则的六边形截面形貌, 长度达5 mm、直径达100 μm, 室温下的光学带隙约为3.30 eV; 随着环境温度的提高, 其光致发光强度呈现“热淬灭-负热淬灭-热淬灭”的反常变化. 在80—200 K温区内的热淬灭行为与浅施主的退/电离、自由激子热离化以及中性受主束缚激子的转变有关; 在200—240 K温区内发生的负热淬灭行为与导带底以下488 meV处深能级陷阱上电子的热激发有关; 在240—470 K温区内发生的热淬灭行为则与导带底以下628 meV处非辐射复合中心的Shockley Read-Hall复合有关. 非辐射复合中心和陷阱中心的形成均与本征富受主型ZnO微米管的氧空位缺陷有关. 上述研究结果在高温高效富受主型ZnO微米管基光电器件的设计与研发方面具有重要指导意义.

关键词:

Abstract

Thermal effect is one of the most important factors limiting the photoluminescence performances of semiconductor devices. With the increase of temperature, the PL intensity decreases gradually due to the effect of thermal quenching. However, the abnormal negative thermal quenching effect has been found in many semiconductor materials in recent years, e.g. ZnO, BiFeO ₃, InPBi, etc. This effect is generally considered as the sign of the existence for middle/local energy state in the electron-hole recombination process, which usually needs to be confirmed by the temperature-dependent PL spectra. Here, we report the thermal regulation mechanism of photoluminescence in intrinsic acceptor-rich ZnO (A-ZnO) microtubes grown by the optical vapour supersaturated precipitation method. The grown A-ZnO microtube with a length of 5 mm and diameter of 100 μm has regular hexagonal cross-section morphology. Its optical band gap at room temperature is about 3.30 eV. With the increase of temperature, the PL intensity of A-ZnO microtube exhibits an abnormal behavior from the thermal quenching to the negative thermal quenching and then to the thermal quenching. The thermal quenching effect at 80–200 K is associated with regurgitation/ionization of shallow donor, thermal ionization of free exciton, and conversion of neutral acceptor bound exciton. The negative thermal quenching effect at 200–240 K is associated with thermal excitation of electrons in a deep level trap of 488 meV below the conduction band minimum (CBM). The thermal quenching effect at 240–470 K is related to Shockley-Read-Hall recombination based on the non-radiative recombination center of 628 meV below the CBM. The non-radiative recombination center and trap level are far from the acceptor level of A-ZnO microtube, which may be related to the deep-level defect of oxygen vacancy in the intrinsic A-ZnO microtube. This work establishes the temperature-dependent transition model of photo-generated carriers and reveals the thermal regulation mechanism of PL for the A-ZnO microtubes. It provides a novel platform for designing the high-temperature and high-efficiency ZnO-based photoelectric devices.

Keywords:

作者及机构信息

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通信作者:蒋毅坚,jiangyijian@bipt.edu.cn

基金项目:国家自然科学基金(批准号: 11674018)、北京市科技新星计划(批准号: Z171100001117101)和北京石油化工学院科技创新资助项目(批准号: 15031862005/298)资助的课题.

Authors and contacts

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Corresponding author:Jiang Yi-Jian,jiangyijian@bipt.edu.cn

Funds:Project supported by the National Natural Science Foundation of China (Grant No. 11674018), the Beijing Nova Program, China (Grant No. Z171100001117101), and the Science and Technology Innovation Project of Beijing Institute of Petrochemical Technology, China (Grant No.15031862005/298)

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发光特性	$ {E}_{1}' $ / meV	E₁/ meV	E₂/ meV
FA→NBE	488	628	57
FX→NBE	431	572	39
DAP	424	570	55

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